5月26日，我院长江学者特聘教授秦培勇、卢璐副教授与中国科学院化学研究所韩布兴院士合作，在国际知名期刊《Angewandte Chemie International Edition》发表题为《Efficient Electrosynthesis of Urea over Single-Atom Alloy with Electronic Metal Support Interaction》的最新研究成果。

该研究成果设计了一种负载CuAu单原子合金的CeO2纳米棒，利用独特的电子金属载体相互作用效应，高效耦合CO2和NO3−制备尿素。

研究背景：

尿素是人类社会不可缺少的重要工业原料之一。目前，工业生产尿素需要在高温高压条件下进行，这一过程每年消耗大量能源并排放过量的温室气体。迫切需要开发对环境友好、可持续的绿色合成方法制备尿素。与常规的热催化方法相比，利用可再生电能偶联CO2、NO3−合成尿素是极具发展潜力的策略。

电子金属载体相互作用（EMSI）是指金属颗粒与过渡金属氧化物（如CeO2、TiO2）之间的相互作用，通过电荷转移等方式影响金属组分的d带中心，从而调控其催化活性。在单原子合金中，少量金属组分以原子级分散的方式嵌入金属纳米颗粒，从而对纳米颗粒的电子结构进行调控，对反应物的吸附和活化产生影响。研究具有电子金属载体相互作用的单原子合金材料在尿素电合成中的应用，有助于电子金属载体相互作用在催化反应中的作用机制，还有助于开发高效电催化碳氮偶联催化剂，推动尿素电化学合成技术的发展。

研究成果：

球差电镜及同步辐射等表征验证了CeO2负载CuAu单原子合金纳米颗粒的成功合成， Au L3边缘XANES光谱表明，Cu1Au8@CeO2中Au的能量高于Au箔，表明电子从Au转移到CeO2和单原子Cu，证实CeO2载体与单原子合金纳米颗粒之间的电子金属载体相互作用。

电化学活性测试表明Cu1Au8@CeO2催化剂具备高效尿素生产的能力。在−0.94 V（vs. RHE）条件下尿素产率达到813.6 μg h−1 mgcat−1，在−0.74 V（vs. RHE）条件下尿素法拉第效率达到了45.2%。产物尿素的产率和法拉第效率在15次循环的过程中能够保持稳定。

原位红外、原位拉曼及DFT计算证实反应过程中生成*ONCO中间体是尿素生产的关键步骤，Cu1Au8@CeO2催化剂中原子级分散的Cu原子能够显著稳定反应关键中间体，促进C-N耦合并提高尿素选择性。

本项工作构建了具有电子金属载体相互作用的单原子合金电催化剂，为促进CO2和NO3−的高效耦合制备尿素提供了一种新策略。

论文信息：

Efficient Electrosynthesis of Urea over Single-Atom Alloy with Electronic Metal Support Interaction

文章第一作者是我校博士生詹鹏，我院学生庄堇洁、陈雪寒承担部分研究工作并参与发表。

Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202409019